La Sierra de Buçaco es un auténtico jardín botánico, con unas 700 especies autóctonas y exóticas, protegidas por un decreto papal del siglo XVII, que amenazaba con la excomunión a quienes le causaran daños. Entre las especies destacan el Abeto del Cáucaso, el Cedro de Buçaco y la Secuoya, siempre verde (árbol de gran porte que puede alcanzar 100m de alto).
En el siglo XVI, el Vicario General de los Carmelitas Descalzos consideró este lugar ideal, para que los frailes pudieran dedicarse a la vida contemplativa en contacto con la naturaleza. Así, se ordenó la construcción de un modesto convento y de varias ermitas y capillas de penitencia esparcidas por el bosque, que en conjunto con sus numerosos lagos y cruceros dan a este lugar un ambiente mágico.
Desde el mirador de la Cruz Alta podrá apreciar la deslumbrante belleza de la sierra en la que destacan sitios como Vale dos Fetos y Fonte Fria.
La paz del bosque fue perturbada en 1810, cuando portugueses y británicos combatieron contra franceses en la Batalla de Buçaco.
Del convento original hoy sólo se pueden visitar los claustros, la capilla y algunas celdas, ya que parte de su área se convirtió, en el siglo XIX, en un palacio de estilo neo-manuelino, hoy el Hotel Palace do Buçaco.